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华东理工团队重构共价有机结构制备出高安稳结晶性新资料
更新日期:2022-05-05 20:32:06 来源:环球体育官方网站登录

  近来,世界威望学术期刊《天然》(Nature)在线报导了华东理工大学资料生物学与动态化学教育部前沿科学中心、化学与分子工程学院朱为宏教授、田禾院士和英国利物浦大学Andrew Cooper教授根据动态化学构筑共价有机结构资料研讨获得的突破性发展。

  共价有机结构(COFs)是新式的晶态多孔资料,由轻质的有机分子基元,经过全共价键衔接而构成二维或三维的网络结构,具有优异结构可裁剪性和功用可调性,以及低骨架密度、高孔隙率、敞开的孔道结构等长处,在气体贮存、吸附别离、光电转化、多相催化等功用使用中远景宽广。

  据介绍, “结晶性”与“安稳性”在COF资料的组成制备中往往“捉襟见肘”、难以兼得。高安稳、结晶性COF资料的组成战略和高效制备一直是该范畴走向实用化的一大妨碍。

  该研讨团队学习了超分子化学纳米限域反响和动态共价化学的理念,奇妙地将结构共价拼装和不可逆共价键分隔,提出了“重构共价有机结构”的组成战略。在实际操作中,选用方向性强且可逆性高的尿素键作为“共价绳子”,将分子基元预拼装成高结晶性COF结构后,再在更高的反响温度下,使用水分子作为“剪刀”剪断“共价绳子”,释放出氨气和二氧化碳后被保存下来的芳胺和醛的官能基元在纳米限域的结构中原位聚合和不可逆异构化,完成了高安稳性结构的预设性重构结晶。研讨人员还经过准原位X射线粉末衍射监控样品结晶性并观测整个结构重构的进程。操控试验标明温度和水含量是诱导结构重构反响的两个要害要素。

  以上述研讨为根底,研讨人员制备出一系列高结晶性的RC-COF资料,验证了该战略的有效性和普适性。与传统直接聚合办法制备的COF资料比较,资料的结晶性和多孔性得到了明显提高。高结晶性不只带来了更高比表面积和孔隙率,更赋予资料愈加优胜的光生载流子构成和传输才能。整个组成进程无需真空除氧操作,大大地简化了工艺流程,提高了出产功率。

  研讨人员介绍,该项作业的立异理念受到了我国优异传统文化中“化茧成蝶”概念的启示——经过弱的可逆共价键预拼装成晶态的亚安稳共价结构,再经过动态化学、纳米限域反响构成更安稳的全新结构,类似于蝴蝶从幼虫结茧最终蜕变成蝴蝶的进程。

  “该研讨提出的尿素基团作为一次性的、可逆、可移除的‘共价绳子’,拓荒了构筑兼具高结晶性和高安稳性COF资料的动态化学新范式。”朱为宏教授说。

  该论文是华东理工大学初次以榜首通讯单位在Nature期刊上宣布的研讨性论文,张维伟博士为论文榜首作者,朱为宏教授和Andrew Cooper教授为论文通讯作者。研讨作业得到了田禾院士的大力支持,测验表征方面的作业得到了上海科技大学章跃标教授和英国利物浦大学资料立异工场的帮忙。该研讨作业还得到了国家天然科学基金根底科学中心项目、资料生物学与动态化学教育部前沿科学中心、上海市科技严重专项、费林加诺贝尔奖科学家联合研讨中心等项目赞助。

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